Smith è noto soprattutto per la sua innovativa e profonda maestria all'organo Hammond B-3, strumento con il quale raggiunse la notorietà come membro del quartetto di George Benson negli anni '60. Insieme con il sassofonista Lou Donaldson, Smith ha registrato una serie di apprezzati album per Blue Note alla fine degli anni '60, per poi riprendere il sodalizio negli anni '90 con Milestone e Columbia. Che si tratti di album originali fondamentali come "Finger Lickin' Good", "Think!" e "Afro-desia", o di cover leggendarie come la sua versione di "Spinning Wheel", Lonnie Smith ha creato un vasto catalogo che continua a essere riscoperto.
